农用地土壤污染物中，重金属元素因其较强的生物毒性、潜伏性和不可降解性等特征，威胁土壤和农产品质量安全以及人体健康^[1-2]。在农业生产过程中，适当施用肥料和农药能提高农作物产量，但过量和长期施用肥料和农药会影响土壤的结构和功能^[3-4]。污水灌溉、污泥施肥、大气沉降、交通排放、工矿烟尘以及杀虫剂和塑料薄膜的施用等导致重金属元素在土壤中积累，通过土壤-植物-生物体之间的循环迁移，造成食品生产系统中的重金属污染，被人体摄入后引发免疫力下降、生长迟缓、心理障碍和营养不良等各种疾病^[5-6]。

许多学者重点关注和评估了不同类型果园土壤重金属污染及潜在健康风险。Liang等^[7]采用美国环境保护署（US Environmental Protection Agency，US EPA）健康风险评估模型，评价河北省张家口市葡萄园土壤重金属污染的潜在健康风险，发现儿童更容易受到葡萄园土壤重金属污染的健康危害。Mirzaei等^[8]采用污染负荷指数法与US EPA健康风险评估模型，对伊朗38个施肥葡萄园中土壤重金属污染及潜在健康风险进行评估，发现研究区葡萄园土壤持续施用肥料导致镉明显富集，已超出安全限值。刘亨桂等^[9]分析了碳化硅工业集聚区对周边葡萄园土壤重金属含量和果实品质产量的影响，发现葡萄果实和土壤中重金属元素含量呈正相关关系。康露等^[10]采用目标危害系数法对新疆葡萄主产区土壤中重金属含量及其健康风险进行评估，发现吐鲁番盆地鄯善县葡萄中镉和铅元素的污染达到警戒线水平，存在健康风险。庞荣丽等^[11]发现葡萄对土壤中不同重金属元素吸收能力差异较大，对镉的吸收能力最强。刘子龙等^[12]分析新疆石河子葡萄主产区51个葡萄园土壤重金属含量，发现污染级别达到警戒线水平的果园约占43%，其中铅含量超出限定值。可以看出，由于果园土壤环境质量直接影响果树的生长与果品品质，并最终影响消费者身体健康，不同类型果园土壤重金属污染及潜在健康风险评估已成为国内外研究的热点。

新疆吐鲁番盆地为我国著名的葡萄主产区和最大的无核葡萄生产基地之一^[13]。吐鲁番盆地的葡萄是国家地理标志产品，葡萄总产量约占全疆的52%。本研究旨在系统分析吐鲁番葡萄园土壤重金属污染水平及其潜在健康风险，为葡萄园土壤环境安全以及绿色食品生产提供科学依据。

吐鲁番盆地地理位置介于东经88°57′ ~89°34′和北纬42°46′ ~43°05′间，位于新疆火焰山西南部，库木塔格沙漠西北部，总面积668.5 km²。研究区气候属于暖温带大陆性干旱荒漠气候，年均降水量约15 mm，年均气温约14.4℃，极端最高气温达49.6℃。盆地南部山麓的艾丁湖海拔-154 m，是我国地势最低的洼地。吐鲁番盆地农业发展模式具有典型的绿洲灌溉农业的特点，土壤类型主要为棕漠土与灌耕土，葡萄资源丰富，葡萄产业具有集群优势，盛产的葡萄以品种多、品质好、无核、皮薄、糖多等为特点。该区域葡萄种植面积约312 km²，是当地农民增收的支柱产业和特色产业，约占农民收入的60%^[14-15]。

2019年5月在吐鲁番盆地葡萄园共采集了101个采样点的表层（0~20 cm）土壤样品。根据HJ/T 166— 2004《土壤环境监测技术规范》^[16]进行监测点位布设和样品采集（图 1）。采样过程中，采用10 m×10 m内“梅花形”布设5个子样点，每个子样点采集表层土壤200 g左右，将其充分混合后装入洁净自封塑料袋内。所有样品委托新疆维吾尔自治区分析测试研究院测定砷（As）、镉（Cd）、铬（Cr）、镍（Ni）、铅（Pb）、汞（Hg）共6种元素含量。As含量检测依据为GB/T 22105.2—2008《土壤质量总汞、总砷、总铅的测定原子荧光法第2部分：土壤中总砷的测定》^[17]，Cd与Pb含量检测依据为GB/T 17140—1997《土壤质量铅、镉的测定KIMIBK萃取火焰原子吸收分光光度法》^[18]，Cr与Ni含量检测依据为HJ 781—2016《固体废物22种金属元素的测定电感耦合等离子体发射光谱法》^[19]，Hg含量检测依据为GB/T 22105.1—2008《土壤质量总汞、总砷、总铅的测定原子荧光法第1部分：土壤中总汞的测定》^[20]。各元素含量与GB 15618—2018《土壤环境质量标准农用地土壤污染风险管控标准（试行）》^[21]进行对比分析。土壤pH值用pH计（梅特勒-托利多，瑞士）测定。

以新疆灌耕土背景值^[22]为参考值，采用国际上广泛应用的Nemerow污染指数（Nemerow pollution index，NPI）^[23]，评价吐鲁番盆地葡萄园土壤重金属污染水平。单项污染指数：P_i=C_i/S_i；综合污染指数：NPI=[（P_i-max²+P_i-ave²）×0.5] 0.5。式中：C_i为元素i的实测浓度，S_i为元素i的参考值，P_i-max为P_i的最大值，P_i-ave为P_i的平均值。P_i和NPI的污染分级标准：P_i或NPI ≤ 0.7为安全（Ⅰ），0.7 < P_i或NPI ≤ 1为预警（Ⅱ），1 < P_i或NPI ≤ 2为轻度污染（Ⅲ），2 < P_i或NPI ≤ 3为中度污染（Ⅳ），P_i或NPI>3为重度污染（Ⅴ）。

US EPA健康风险评估模型以风险度作为指标，把土壤污染与人体健康联系起来，定量描述土壤污染物对人体产生健康危害的风险，是很有效的环境评价方法^{[5, 7]}。采用US EPA健康风险评估模型^[24]，分析儿童和成人重金属的日平均暴露量。经手-口摄入途径日均暴露量：CDI_ing=C_i×IngR×EF×ED×BW^-1×AT^-1×10^-6；经呼吸途径日均暴露量：CDI_inh=C_i×InhR×EF×ED×BW^-1×AT^-1×PEF^-1；经皮肤接触途径日均暴露量：CDI_derm=C_i×SA×AF×ABS×EF×ED× BW^-1×AT^-1×10^-6。式中：IngR为经手-口摄入频率（儿童取200 mg·d^-1，成人取100 mg·d^-1）；BW为体重（儿童取20.08 kg，成人取62.4 kg）^[25]；InhR为呼吸频率（儿童取7.5 m³·d^-1，成人取16.2 m³·d^-1）；PEF为灰尘排放因子，为1.36×109m³·kg^-1；SA为暴露皮肤表面积（儿童取7 600 cm²，成人取16 000 cm²）^[25-26]；AF为皮肤黏附系数（儿童取0.20mg·cm^-2·d^-1，成人取0.07mg·cm^-2·d^-1）^[27]；ABS表示皮肤吸收因子，为0.001^[28]；ED为暴露期（儿童取6年，成人取24年）^[28]；EF为暴露频率，350d·年^-1；AT为平均暴露时间，其中儿童与成人非致癌平均暴露时间分别为2 190 d和8 760 d，致癌平均暴露时间均为25 550d^[29]。

采用非致癌风险商（hazard quotient，HQ）和非致癌风险指数（hazard index，HI）来分析葡萄园土壤中6种元素的非致癌风险。HQ= CDI×RfD^-1；HI=HQ_ing+HQ_inh+HQ_derm。式中：RfD为重金属元素在不同暴露途径的参考剂量。当HQ或HI ≤ 1时，表示非致癌健康风险可以忽略。当HQ或HI>1时，表示存在非致癌健康风险。

致癌风险用致癌风险商（carcinogenic risk，CR）与致癌风险指数（total carcinogenic risk，TCR）来表示。CR=CDI×SF；TCR=CR_ing+CR_inh+CR_derm。式中：SF为重金属在某种暴露途径的致癌风险斜率系数。CR或TCR在1×10^-4为最大可接受风险水平，小于1×10^-6为可忽略致癌风险水平。由于US EPA只给出了As与Cd的SF值，故本研究只对As与Cd进行致癌风险评估。根据相关研究成果^{[1, 28]}，本研究采用的各种暴露途径的RfD和SF见表 1。

所有数据采用SPSS 20.0软件进行统计分析，包括描述性统计分析与正态性检验。基于地理信息系统技术与地统学理论，首先采用GS+9.0软件确定各元素P_i、HI与TCR值的最佳半方差函数理论模型和相关参数，再利用ArcGIS 10.3软件，选择克里格最优内插法，得到土壤中6种元素P_i、HI与TCR值的空间分布图。检验水准α=0.05，双侧检验。

土壤中As、Cd、Cr、Ni、Pb和Hg元素质量分数范围及均数（x）、标准差（s）和变异系数（CV）见表 2。最大值均未超出GB 15618—2018中的国家标准限值；Ni和Pb质量分数的均值未超出新疆灌耕土壤背景值，但As、Cd、Cr和Hg质量分数均值分别为新疆灌耕土背景值的1.05、1.58、1.49、1.15倍，表明葡萄园土壤中As、Cd、Cr和Hg元素的积累较为明显。葡萄园土壤pH均未超出GB 15618—2018中的筛选值（pH>7.5），pH值的变化范围介于7.07~8.98之间，平均值为8.01，属于弱碱性土壤。葡萄园土壤中Hg元素质量分数的CV值最大，为0.65，呈现强变异（CV>0.5），表明Hg元素空间分布不均匀；Cd与Pb元素的CV值分别为0.22与0.21，呈现中等变异（0.2 < CV < 0.5）；As、Ni、Cr元素的CV值分别为0.17、0.11、0.09，呈现弱变异（CV < 0.2）。

从图 2可知，吐鲁番盆地葡萄园土壤中6种重金属元素P_i值变化范围较大，均值从大到小依次为Cd（1.54）、Cr（1.49）、Hg（1.16）、As（1.05）、Pb（0.99）和Ni（0.82）。按照P_i污染分级标准，葡萄园土壤中Cd、Cr、Hg和As呈现轻度污染态势，Pb和Ni呈现预警态势。

从吐鲁番葡萄园土壤重金属元素的P_i空间分布规律差异较大（图 3）。As元素在研究区东部呈现轻度污染，西部呈现预警态势。Cd是污染程度和污染面积最大的元素，在盆地西南部出现污染高值区，表现为中度污染，其他区域处于轻度污染态势。Pb元素的P_i值在人口相对密集的区域较大，呈现轻度污染。Hg元素的P_i值呈现点状分布格局，在盆地北部和中部出现重度、中度污染区。由于所有采样点Cr和Ni元素污染等级基本相同，为了更清楚地表现这两种元素污染空间分布格局，在图 3上用其具体的P_i值划分污染水平。Cr元素的污染面积和污染程度仅次于Cd，Cr元素P_i值的污染高值区分布于研究区中部和市区附近，所有采样点Cr元素均呈现轻度污染。从Ni元素的P_i值空间分布情况来看，污染高值区分布于研究区东部、中部和西南部，研究区北部区域Ni污染较低，89.11%样品Ni元素呈现预警态势。NPI变化范围介于1.13~2.76之间，平均值为1.53，处于轻度污染，91.09%样品处于轻度污染。

非致癌风险计算结果（表 3）表明，对成人和儿童，手-口摄入途径均为吐鲁番盆地葡萄园土壤重金属最主要的暴露途径，其次为皮肤接触途径。6种重金属通过3种途径的总日均非致癌暴露量从大到小依次为Cr、Ni、Pb、As、Cd、Hg。葡萄园土壤中Cr元素对成人和儿童的总日均非致癌暴露量（CDI_total）最高。各暴露途径中，儿童的非致癌暴露量均大于成人的暴露量。

从表 4可知，研究区葡萄园土壤中6种重金属通过3种暴露途径的成人HQ值和儿童HQ值大小顺序依次为As>Cr>Pb>Ni>Cd>Hg。从暴露途径来看，手-口摄入途径HQ最高，其次为皮肤接触途径HQ，呼吸途径HQ最小。葡萄园土壤重金属元素各暴露途径儿童的HQ均大于成人。As和Cr元素的HQ对HI的贡献率很大。其中，对于成人来说，As和Cr的HQ值对HI值的贡献率分别为45.82%和43.18%；对于儿童来说，As和Cr的HQ值对HI值的贡献率分别为50.0%和41.94%。可以看出，As和Cr是主要的非致癌健康风险元素。整体上，重金属元素对儿童和成人的HI分别为0.11和0.62，重金属对儿童的非致癌风险大于成人。3种暴露途径中HQ和HI平均值均小于1，属于可接受风险水平，不存在健康危害。但HI的最大值（0.76）已达到了较高的水平，值得引起重视。

从HI的空间分布格局（图 4）来看，研究区葡萄园土壤重金属元素对应于成人和儿童的HI值空间分布格局基本相同，成人和儿童HI值均出现高值区，其高值区主要分布于研究区东部。大体上，重金属元素的HI值从研究区东部向西部逐渐减少，呈现较明显的地带性分布规律。这与As和Cr元素的P_i值空间分布规律基本一致，进一步说明As和Cr是研究区葡萄园土壤中最主要的非致癌健康风险因子。

从致癌风险暴露情况（表 5）来看，As的总日均致癌暴露量大于Cd的总日均致癌暴露量，且葡萄园土壤中As通过3种途径的致癌风险暴露量均比Cd高。葡萄园土壤中As与Cd的手-口摄入和皮肤接触途径儿童致癌风险日均暴露量均高于成人。从暴露途径来看，不论对于成人还是儿童，通过手-口摄入葡萄园土壤中重金属均为该区域葡萄园土壤中重金属最主要的致癌风险暴露途径，其次为皮肤接触途径，通过呼吸途径对人体致癌风险最小。

从致癌风险指数（表 6）来看，研究区葡萄园土壤中As的CR大于Cd的CR。3种暴露途径致癌风险中，成人和儿童均手-口摄入途径CR最高，其次为皮肤接触途径。儿童的TCR（1.29×10^-5）大于成人的TCR（8.37×10^-6），表明葡萄园土壤重金属As与Cd污染对儿童产生的致癌风险大于成人。对于成人来说，葡萄园土壤中As和Cd的CR值对TCR值的贡献率分别为92.91%和7.09%；对于儿童来说，As和Cd的CR值对TCR值的贡献率分别为92.85%和7.15%。可知，研究区TCR主要由As元素不同暴露途径所贡献，As是研究区主要的致癌风险因子。总的来看，吐鲁番盆地葡萄园土壤中As和Cd通过3种暴露途径的CR和TCR均小于1×10^-4，属于可接受水平，不存在健康危害。

从TCR空间分布格局（图 5）来看，成人和儿童的TCR空间分布格局基本一致，并均出现高风险区。TCR值较高的区域主要分布于研究区东部，TCR值较低的区域主要分布于研究区西部。TCR高风险区的样本中As含量较高，这与非致癌风险指数（HI）空间分布规律一致。

农用地土壤重金属污染不仅导致土壤理化性状恶化，而且通过食物链的富集作用对生态系统安全与人体健康产生严重威胁^[31]。本研究检测到的吐鲁番盆地葡萄园土壤中6种重金属元素含量均值和最大值均未超出国家土壤环境质量标准（GB 15618—2018）的筛选值，说明研究区葡萄园土壤环境质量处于安全范围内。葡萄园土壤中As、Cd、Cr和Hg含量均值均超出土壤背景值，这4种元素的污染指数均值均处于轻度污染态势，重金属元素的综合污染指数也处于轻度污染水平。结合采样点实际情况，研究区葡萄园土壤中As、Cd、Cr、Ni、Pb和Hg元素污染高值区主要分布于研究区内人口密集的城镇周边的葡萄园和交通主干道周边的葡萄园。研究区交通主干道路周边葡萄园土壤重金属Pb污染较重是因为交通运输过程中含铅汽油燃烧产生的Pb和汽车轮胎磨损产生的残留物进入土壤环境，导致Pb的积累^[30]。农用地土壤中，无论重金属的来源如何，重金属的积累都会降低农用地土壤质量、农作物产量和农产品质量，并产生健康危害^[30]。因此，吐鲁番盆地葡萄园土壤重金属污染风险与污染来源应当引起关注。从健康风险评估结果来看，虽然研究区葡萄园土壤重金属元素3种暴露途径日均暴露量与潜在健康风险均处于安全范围内，对人体不会产生潜在健康风险，但手-口摄入途径和皮肤接触途径日均暴露量达到较高的水平，值得关注。

吐鲁番盆地葡萄园土壤中As和Cr的HQ值约占HI值的90%，为主要的非致癌风险因子，这主要与US EPA健康风险模型中As和Cr元素RfD值较高有关。As为主要的致癌风险因子，As的CR值占TCR值的92.91%（成人）和92.85%（儿童）。3种暴露途径中儿童HQ均高于成人，说明研究区葡萄园土壤对儿童造成较高的非致癌风险，同时儿童CR均高于成人，说明研究区葡萄园土壤对儿童造成较高的致癌风险。这是因为手-口摄入途径是土壤中重金属元素健康风险最直接的途径^[32]，儿童生活习惯可能是导致健康危害较高的主要原因。由于农产品质量安全与农用地土壤中重金属元素有效态含量密切相关^[30]，通过对研究区葡萄园土壤中重金属元素的有效态含量与葡萄中重金属含量相关性进行研究，可进一步弄清葡萄园土壤重金属污染对葡萄质量与人体健康的危害程度。

风险评价过程中合理确定重金属元素筛选值是污染风险识别和准确评价的基础，评价参数的不确定性都会增加风险评估结果的不确定性。本研究采用的US EPA健康风险模型部分参数存在不确定性，风险评估过程与结果均存在一定的局限性与不确定性。虽然本研究采用《中国人群暴露参数手册》^[25-26]对US EPA健康风险模型中的暴露皮肤面积、经手-口摄入频率以及平均体重等评估参数进行修订，进一步提高US EPA健康风险模型对本研究区的适宜性，但该模型其他参数的适宜性不可忽略。因此，进一步探索研究适合研究区实际的潜在健康危害评估参数，将是今后研究的重点。

总的来说，吐鲁番盆地葡萄园土壤中As、Cd、Cr、Ni、Pb和Hg元素含量未超出国家土壤环境质量标准（GB 15618—2018）中的筛选值，污染水平较低，潜在非致癌、致癌风险指数在可接受的范围内，表明吐鲁番盆地葡萄园土壤环境是安全的。考虑到As与Cr元素2种毒性较强的元素含量相对较高，为研究区主要的风险因子，在葡萄生产过程中，必须做好葡萄园土壤重金属的污染防治工作，尤其要防范葡萄园土壤As与Cr的污染风险，科学利用葡萄园土壤资源。