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2020, 37(8):826-832.doi:10.13213/j.cnki.jeom.2020.19621

双酚A及其类似物的环境分布和毒性效应研究进展


生态环境部南京环境科学研究所, 江苏 南京 210042

收稿日期: 2019-09-10;  录用日期:2020-05-14;  发布日期: 2020-09-07

基金项目: 中央级公益性科研院所基本科研业务专项(GYZX200102)

通信作者: 葛海虹, Email: gehaihong@meescc.cn  

作者简介: 顾杰(1993—),男,硕士,高级工程师; E-mail:gujie@nies.org

利益冲突  无申报

双酚A(BPA)是一种公认的环境内分泌干扰物,具有类雌激素效应,在工业上它被广泛用来合成聚碳酸酯和环氧树脂等材料。由于大量的研究证实了BPA的生物毒性作用,BPA的生产和使用受到严格限制,因此,一些BPA替代品如双酚F、双酚S和双酚AF逐渐被开发出来且广泛应用于各类消费产品中。随着BPA及其类似物的大规模生产和使用,几乎在所有的环境介质中和部分人体生物样本中都能够检出BPA及其类似物。因此,这些新的替代品是否安全亟须研究。近些年,随着研究的不断深入,BPA类似物被证实对生物具有多种毒性效应。本文综述了国内外BPA及其类似物的环境污染和人体暴露状况,及其生物毒性效应,包括急性毒性、内分泌干扰、神经毒性、生殖与发育毒性、心血管毒性和细胞与基因毒性等方面,并对今后BPA类似物的研究方向进行了展望。

关键词: 双酚A;  双酚类似物;  环境分布;  毒性效应 

双酚A[2,2-bis(4-hydroxyphenyl)propane,BPA]是全球产量最高的化学品之一[1]。BPA被用于生产聚碳酸酯塑料和环氧树脂以及许多消费品,例如食品容器、纸制品(如热敏纸)、水管、玩具、医疗设备和电子产品等[2]。从2011年起,欧盟禁止生产含BPA的婴儿奶瓶,BPA的生产和使用都有了严格的规定。由此,一些结构上类似于BPA的新型化学物被应用于制造聚碳酸酯塑料和环氧树脂[3]。这些化学物质都具有两种羟苯基的结构,只是羟苯基和碳桥上的取代基不同,其主要通过醛、酮与芳香烃或其衍生物缩合而成,这些化学物统称为双酚类似物[4]。目前研究中常见的双酚类似物有双酚AF[4,4'-(hexafluoroisopropylidene)diphenol,BPAF]、双酚AP[4,4'-(1-phenylethylidene)bisphenol,BPAP]、双酚B[2-bis(4-hydroxyphenyl)butane,BPB]、双酚C[2,2-bis(4-hydroxy-3-methylphenyl)propane,BPC]、双酚E(4,4'-ethylidenebisphenol,BPE)、双酚F(4,4'-methylenediphenol,BPF)、双酚P[4,4'-(1,4-phenylenediisopropylidene)bisphenol,BPP]、双酚S(4-hydroxyphenyl sulfone,BPS)和双酚Z(4,4'-cyclohexylidenebisphenol,BPZ)。表 1中列出了本文中涉及的BPA及其类似物的理化性质。

表1

文中出现的BPA及其主要类似物的理化性质[14]

Table1.

Physicochemical properties of BPA and its key analogues in this paper

近年来,双酚类似物的产量持续增长,其应用领域也在不断扩大[5]。例如BPF广泛应用于涂料、清漆、衬里、黏合剂等塑料中[6]。BPS通常用于环氧树脂胶、罐头涂料和热敏纸,以及在染料和鞣剂中作为添加剂[7]。BPAF是一类含氟化合物,目前主要作为交联剂用于含氟橡胶的制造,并且在食品包装、电子产品和光纤的制造中也广泛使用[8]。BPAP主要用于化工合成工业中,是一种很重要的助燃剂和塑化剂,同时还用于橡胶、塑料的合成等[9]。本文概述了国内外双酚类似物的环境污染状况、人体暴露情况及其生物毒性效应,为深入研究双酚类似物的生物毒性提供依据。

1   BPA及其类似物的环境暴露情况

截至2017年,我国是BPA产量最高的国家,总产量达到143万t,约占全球总产量的20%,且呈逐年递增趋势[10]。同时,我国也是双酚类似物需求量最大的国家之一。随着BPA及其类似物的大规模生产,其应用领域也在不断扩大。在生产和使用的过程中,BPA及其类似物容易释放或者溶出进入环境,导致几乎在所有的环境介质中都能够检测到BPA及其类似物,例如地表水[11-13]、饮用水[11]、沉积物[13]、污泥[14-15]、室内积尘[16]和环境生物[17-18]等。由于食物链富集或接触暴露,在人体样本中也检测到了BPA及其类似物[19]。本文以BPA、BPAF、BPB、BPE、BPF和BPS六种典型的双酚类似物为例,整理总结了2007—2019年国内外文献报道的上述物质环境残留状况(表 2[1, 3, 11-18]

表2

2007—2019年国内外文献报道的环境中BPA及其类似物的残留量[最小值~最大值(中位数)或均数]

Table2.

Residues of BPA and its analogues in the environment reported in domestic and foreign literature from 2007 to 2019 [minimum-maximum (median) or mean]

研究显示,我国水源水中的双酚类似物的质量浓度(后称:浓度)分别为:BPA(ND~34.9 ng·L-1),BPAF(ND~10.8ng·L-1),BPB(ND~14.3ng·L-1),BPE(ND~6.2ng·L-1),BPF(ND~12.6 ng·L-1)和BPS(ND~5.2 ng·L-1[11]。饮用水中检测的浓度分别为:BPA(ND~6.5 ng·L-1),BPAF(ND~4.7ng·L-1),BPB(ND~3.2ng·L-1),BPE(ND~0.6ng·L-1),BPF(ND~0.9 ng·L-1)和BPS(ND~1.6 ng·L-1[11]。暴露评估结果显示,虽然每日摄入量远低于欧洲食品管理局建议的经口参考剂量[14],但是随着环境中双酚类似物暴露的日益严重,人群的暴露可能逐渐增加。2015年,中日美三国室内积尘中检测发现,日本和美国双酚系的检出量明显大于我国,但是检出双酚系类似物种类相同[16];同时,我国和美国的鱼体样本内检测出相同数量级的双酚类似物[17-18]。上述研究结果说明,目前我国双酚类似物的污染情况呈现较为严重的态势。

2   BPA及其类似物在人体中的暴露情况

BPA及其类似物不仅在环境介质中被广泛检出,还在一些日常接触到的物品中也被大量检出。例如BPF、BPB和BPS等BPA类似物在美国和中国地区采集的身体乳、洗发露、香皂等个人护理用品中检出,检出率在2.6%~13.4%,且总的BPA类似物的中值质量分数在6.0~7.7 ng·g-1[20]。此外,BPA及其类似物在塑料、纸制品等日用品中频繁检出,例如,李璐[21]在化妆品的塑料包装中检出了ng·g-1级别的BPA;Liao等[7]在热敏票据、纸币及传单等16种纸制品中检出BPS的几何均数为0.181 mg·g-1。当塑料制品不完全聚合或暴露于高温、碱性等环境中时,BPA及其类似物就会释放或溶出,进入食物或环境中[22]

由于BPA及其类似物在环境、日用品和食物中广泛分布,人类可通过多种途径触暴露于BPA及其类似物。总体来说,BPA及其类似物在人群的暴露研究结果较少,本文以BPA、BPAF、BPS和BPF为例,整理总结了2014—2019年国内外关于BPA及其类似物在人体内残留的文献资料(表 3[19-25]

表3

2014—2019年国内外文献报道中人体BPA及其类似物的残留量[最小值~最大值(中位数)或均数]

Table3.

Residues of BPA and its analogues in human biological samples reported in domestic and foreign literature from 2014 to 2019 [minimum-maximum (median) or mean]

研究表明,中国南京高淳区学龄前儿童尿样中BPA、BPAF、BPF和BPS四种典型双酚类似物总质量浓度为2~3113ng·L-1,其结果与我国深圳和广州的3~11岁儿童相一致[19]。81名中国受试者的血浆中检测出的双酚系化合物以BPA、BPAF和BPS为主,质量浓度范围分别为0.41~0.88、0.52~0.86、0.56~0.95 μg·L-1[23]。另有研究发现,在中国和法国女性母乳中均能够检测出BPA及其类似物的残留[24-25]。上述研究结果提示,随着BPA及其类似物使用量逐年增加[2],其环境及人体的残留情况,可能会越来越严重。

3   生物毒性效应

3.1   急性毒性

研究者以斑马鱼胚胎为受试对象,开展了四种双酚类似物(BPAF、BPA、BPF和BPS)的急性毒性研究。结果表明,斑马鱼胚胎孵化率72 h半数效应浓度(median effective concentration,EC50)分别为0.92、5.7、14、155 mg·L-1,同时急性毒性96 h半数致死浓度(median lethal concentration,LC50)分别为1.6、12、32、199 mg·L-1,提示四种双酚类似物对斑马鱼胚胎急性毒性大小的顺序为BPAF > BPA > BPF > BPS。在急性暴露于这四种双酚化合物时,斑马鱼也出现了不同程度的心脏水肿、颅面畸形、脊髓畸形、颅出血和卵黄囊畸形等典型的致畸效应[26],其结果与任文娟等[27]的研究结果相一致。除了对斑马鱼产生毒性,BPA及其类似物对其他水生生物也有不利影响。Tišler等[28]研究了BPF和BPAF对细菌、藻类、甲壳动物和鱼类胚胎的致死和亚致死效应,并与BPA的毒性效应进行了比较。结果表明,三种化合物中BPAF对大型蚤、斑马鱼和绿藻的毒性效应最强。此外,在体外实验中,Feng等[29]使用人肾上腺皮质细胞(H295R)为模型比较了BPA、BPS、BPF和BPAF四种双酚化合物对细胞毒性的影响,根据72 h LC50,化合物的毒性大小顺序为BPAF > BPA> BPS > BPF。

3.2   内分泌干扰

BPA的内分泌干扰能力一直是研究的热点,但关于BPA类似物内分泌干扰作用的体内研究资料有限,且大部分以斑马鱼为模型。Moreman等[26]首次使用斑马鱼胚胎和幼鱼模型对BPA、BPS、BPF和BPAF的毒性和致畸作用进行了综合分析,并使用雌激素响应的绿色荧光转基因斑马鱼TG(Er:Gal4ff)(UAS:GFP)为模型对化合物雌激素效应进行了评价,结果表明四种双酚类化合物均能诱导转基因斑马鱼雌激素反应,雌激素效应相似,雌激素活性大小的排序为BPAF > BPA=BPF > BPS。此外,Rosenmai等[30]测定了BPB、BPE、BPF和BPS对雌激素和雄激素受体(ER和AR)活性的影响,结果表明,大多数双酚类似物对雌激素活性的影响能力与BPA相似,除BPF和BPS外,BPAF、BPB和BPC具有类似或大于BPA的雌激素效应。以上结果进一步强调应关注BPA替代品使用的健康问题。

3.3   神经毒性

一些BPA及其类似物进入生物体内后,会产生神经毒性,抑制相关神经发育的基因。研究表明,当斑马鱼胚胎从受精后4 h(4 hours post fertilization,4 hpf)持续暴露于BPS(0、0.03、0.3、3.0 mg·L-1)至第6天,检测斑马鱼幼鱼的运动行为发现,0.3、3.0 mg·L-1 BPS处理组斑马鱼幼鱼的运动距离和速度受到显著抑制,提示产生神经毒性作用,其机制可能是BPS下调斑马鱼幼鱼早期神经发育相关基因的表达和诱导氧化损伤,最后导致斑马鱼脑部神经细胞的凋亡[31]。这与BPAF和BPAP显著抑制斑马鱼幼鱼运动行为的结果是相一致的,同时荧光定量PCR和原位杂交结果都提示BPAF和BPAP的暴露能够显著抑制斑马鱼幼鱼早期神经发育相关基因的表达[32]。此外,在体外研究中,Pang等[33]将小鼠海马神经元细胞(HT22)暴露于不同浓度的BPA、BPS和BPB,结果发现BPA、BPS和BPB可增加HT22细胞的ROS水平、凋亡率、细胞膜的损伤和抑制细胞增殖,神经毒性的大小依次为BPB > BPA > BPS。其中BPS是神经毒性最低的化合物,可以建议作为塑料器皿生产中BPA的选择性替代物。

3.4   生殖与发育毒性

任文娟等[27]采用8种BPA及其类似物对斑马鱼胚胎进行急性暴露,斑马鱼幼鱼出现脊柱弯曲、心包水肿、卵黄囊肿、颅面畸形等不同程度的发育畸形情况。此外,斑马鱼胚胎连续暴露于不同浓度的BPS(0、0.1、1、10、100 μg·L-1)75 d后,100 μg·L-1 BPS暴露组雄性个体的体长和体重均下降,与对照组相比差异有统计学意义(P < 0.05),同时性腺指数降低(P < 0.05),受精卵孵化延迟和孵化率下降(P < 0.05)。上述结果表明,BPS对斑马鱼的生殖和发育有不利的影响[34]。Dong等[35]将斑马鱼的亲代暴露于环境浓度的BPS和BPF,子代的免疫力下降,子代更容易受到病原体的侵袭。以上研究都提示,BPA及其类似物可能会产生生殖和发育毒性。

3.5   心血管毒性

刘盈禹等[36]综述归纳了BPA及其代谢物能够通过氧化应激反应损伤心肌细胞。此外,Cypher等[37]研究指出BPA暴露在正常含氧情况下对心血管影响很小,但在缺氧情况下会严重损伤心血管系统。除了BPA,最新研究也逐渐揭示其类似物具有相同的心血管毒性效应。Pal等[38]用成年大鼠为模型,30 d连续灌胃暴露BPS[30、60、120 mg·(kg·d)-1,以体重计]后,发现BPS剂量依赖性地降低了大鼠的红细胞数、白细胞数、血红蛋白浓度和凝血时间;BPS可剂量依赖性地提高血清天冬氨酸氨基转移酶、丙氨酸氨基转移酶和碱性磷酸酶活性;此外,所有BPS暴露组的血清钙、胆红素和尿素浓度均有升高。以上结果提示BPS可能损害了大鼠的血液功能,同时增加了心血管疾病风险。

3.6   细胞与基因毒性

已有研究报道了BPAF、BPAP、BPF、BPP和BPS的细胞毒性和遗传毒性,其中一些类似物的遗传毒性大于或类似于BPA。Audebert等[39]研究发现BPA和BPF的细胞毒性范围相似,而BPF只对人肝癌细胞株(HepG2)有遗传毒性。另一个研究中,0.1~10 μmol·L-1 BPA和BPS暴露24 h后,HepG2细胞出现明显的DNA损伤,而BPF、BPAF和BPZ则未发现此效应[40]。同时BPA、BPF和BPAF的暴露降低了人外周血单核细胞(PBMCs)的存活率[41]

综上所述,大多数双酚类似物具有与BPA相类似的毒性效应,BPA及其类似物产生毒性效应的相关机制也可能类似。一些双酚类似物(BPAF、BPB和BPF)表现出与BPA相似甚至更强的毒性,对其作为BPA替代品的应用应该引起更多的关注。

4   小结与展望

近年来,随着BPA的禁用和限用,BPA类似物的产量持续增长,应用领域不断扩大,各类环境介质中如地表水、沉积物、食物中均普遍检出BPA类似物,且污染程度已呈现较为严重的态势,因此人类不可避免地暴露于BPA类似物。然而目前,对于BPA类似物的人群内外暴露特征尚缺乏系统了解,人群对于双酚类似物的主要暴露途径、暴露量及潜在的健康风险均不十分清楚,难以评估其健康危害,也无法提供针对性的风险防控措施。因此,系统研究BPA类似物在人群暴露介质中(如饮用水、空气、室内灰尘、食物等)的含量,定量评估人群BPA类似物的内外暴露水平,解析其暴露来源,评估人群暴露潜在的健康风险,具有极其重要的意义。

在BPA类似物毒性研究方面,虽然已有的研究表明BPA类似物具有急性毒性、内分泌干扰效应、神经毒性、生殖与发育毒性、心血管毒性、细胞与基因毒性和潜在的致癌性等,但目前的研究多为高浓度(μg·L-1~mg·L-1级)的急性毒性实验,所选择的浓度范围远大于在环境介质中的实际浓度,无法准确评估BPA类似物进入环境后的真实危害。因此,今后的研究需要更多关注BPA类似物长期低剂量暴露及和其他污染物复合暴露的毒性效应,使研究结果更加符合实际环境的暴露情况。此外,BPA类似物神经毒性等方面的作用机制尚不十分清楚,所采用的传统毒理学手段无法全面地在分子、基因水平阐述其作用机理。近年来逐步兴起的代谢组学、转录组学等技术为毒性机理研究提供了良好的契机。因此,今后需从组学角度全面解析BPA类似物的毒性作用机制,为这些BPA类似物的安全性评价提供更多的毒理学资料。

在未来的生产生活中,BPA类似物的使用及排放量都将增加,生态环境和人群健康将进一步受到威胁。因此,在广泛使用BPA类似物前,必须通过严格和科学的研究,以明确BPA类似物的排放对生态环境和人类健康可能造成的负面影响,特别是可能产生的毒性效应。

表1

文中出现的BPA及其主要类似物的理化性质[14]

Table 1

Physicochemical properties of BPA and its key analogues in this paper

表2

2007—2019年国内外文献报道的环境中BPA及其类似物的残留量[最小值~最大值(中位数)或均数]

Table 2

Residues of BPA and its analogues in the environment reported in domestic and foreign literature from 2007 to 2019 [minimum-maximum (median) or mean]

表3

2014—2019年国内外文献报道中人体BPA及其类似物的残留量[最小值~最大值(中位数)或均数]

Table 3

Residues of BPA and its analogues in human biological samples reported in domestic and foreign literature from 2014 to 2019 [minimum-maximum (median) or mean]

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[基金项目] 中央级公益性科研院所基本科研业务专项(GYZX200102)

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[收稿日期] 2019-09-10

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双酚A及其类似物的环境分布和毒性效应研究进展

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