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2018, 35(9):841-848.doi:10.13213/j.cnki.jeom.2018.18295

我国水源水与饮用水微囊藻毒素-LR非致癌健康风险研究


陆军军医大学军事预防医学院环境卫生教研室, 重庆 400038

收稿日期: 2018-04-22;  发布日期: 2018-10-10

基金项目: 国家自然科学基金资助项目(编号:81230064)

通信作者: 舒为群, Email: xm0630@sina.com  

作者简介: 吕晨(1983-), 男, 硕士生; 研究方向:微囊藻毒素对人群健康危害及风险评估; E-mail:

[目的] 研究和比较我国水源水和饮用水微囊藻毒素-LR(MC-LR)污染导致的非致癌健康风险。

[方法] 收集和整理国内外公开发表的我国水源水和饮用水中MC-LR质量浓度(简称为浓度)数据,采用美国环保署推荐的评价模型进行非致癌健康风险评价。

[结果] 1998年至2016年间我国湖泊(水库)水中MC-LR浓度范围为ND~54.898 μg/L,HQ范围为0~50.996;江河水中MC-LR浓度范围为ND~1.360 μg/L,HQ范围为0~1.263;井水中MC-LR浓度范围为ND~0.780 μg/L,HQ范围为0~0.725;水厂出厂水中MC-LR浓度范围为ND~1.270μg/L,HQ范围为0~1.180;末梢水中MC-LR浓度范围为ND~0.860μg/L,HQ范围为0~0.799;瓶(桶)装水中MC-LR浓度范围为ND~0.795 μg/L,HQ范围为0~0.738。可见我国湖泊(水库)水、江河水和出厂水HQ最大值都大于1,可能存在MC-LR污染导致的非致癌健康风险;而井水、末梢水和瓶(桶)装水HQ范围都小于1,非致癌健康风险都在可接受范围内,但值得注意的是瓶(桶)装水中MC-LR非致癌健康风险水平并不比末梢水小。

[结论] 需要加强我国湖泊(水库)水、江河水和出厂水中MC-LR污染监测和防护以及瓶(桶)装水中微囊藻毒素污染的健康风险研究。

关键词: 微囊藻毒素-LR;  水源水;  饮用水;  非致癌健康风险 

水体富营养化导致的蓝藻异常繁殖生长是全球面临的重大环境污染问题之一。微囊藻毒素(microcystins,MCs)是各地蓝藻水华产生的最为常见的毒素,目前有240多种亚型,其中微囊藻毒素-LR(MC-LR)最为常见,毒性也比较强[1]。《生活饮用水卫生规范》和《地表水环境质量标准》规定饮用水和水源水中MC-LR的安全限值为1 μg/L。研究显示,在我国太湖、巢湖、长江等大量水源水和上海、杭州等地大量饮用水中都检出MC-LR,然而目前在我国仅有对太湖[2]、杭州贴沙河[3]、重庆某区2个水库[4]以及江南某城市饮用水[5]等个别水源水和饮用水MC-LR的非致癌健康风险评价研究。所以,本研究拟对我国水源水和饮用水MCLR污染进行较为全面的非致癌健康风险评价,了解我国水源水和饮用水中MC-LR污染整体情况和健康风险,为保障饮水安全提供科学依据。

1   材料与方法

1.1   数据收集和整理

本研究以“水源水”“饮用水”“微囊藻毒素-LR”为关键词,检索时间设为1998年至2016年,检索中国生物医学文献数据库、中国期刊全文数据库、万方期刊数据库和维普中文科技期刊数据库;以“sourcewater”“drinkingwater”“microcystin-LR”为关键词,检索时间设为1998年至2016年,检索PubMed、Science Direct、荷兰医学文摘和Google学术,收集国内外所有公开发表的关于我国境内水源水[包括湖泊(水库)水、江河水、井水]和饮用水[包括水厂出厂水、末梢水和瓶(桶)装水]中MC-LR污染的文献,然后对文献进行评估。以同一时间、同一采样地点的水样中游离MC-LR质量浓度(简称为浓度)为一个样本数据(单位为μg/L,数值保留到小数点后3位),并排除未检测出MC-LR浓度数值和重复出现的MC-LR浓度数据的文献。整理后共纳入57篇报道水源水中MC-LR污染数据的文献和20篇报道饮用水中MC-LR污染数据的文献。按照水体类型、时间、采样地点等对数据进行整理。

1.2   非致癌健康风险评价方法

日常情况下,人体暴露于MCs最常见的途径是饮水暴露,其次是食物暴露和娱乐暴露等。本研究主要评价饮水暴露途径引起的人群健康风险。

1.2.1   暴露评估模型构建

根据美国环保署关于人体暴露于饮水中化学物质的暴露评估模型[6],饮水途径化学物质日暴露量的计算公式如下:

$CD{I_i} = \left( {{C_i} \times IR \times EF \times ED} \right)/\left( {BW \times AT} \right)$ (1)

式中,CDIi为饮水中化学物i的每日摄入量,mg/(kg·d);Ci为饮水中化学物i的浓度,mg/L;IR为每日饮水摄入量,L/d;EF为暴露频率,d/年,取值为365d/年;ED为暴露的持续时间,年,非致癌物取值为30年(即10 950 d),致癌物取值为70年(即25 550 d);BW为人体体重,kg;AT为平均暴露时间,d[7]。本研究每日饮水摄入量和体重采用《中国人群暴露参数手册(成人卷)》提供的全国人群平均值,分别为2.3 L/d和61.9 kg[8]

1.2.2   非致癌健康风险评估

采用危害商(hazard quotient,HQ)进行描述。采用美国环保署推荐的单一毒物非致癌健康风险评价模型进行评价[6],其计算公式如下:

$HQ = CDI/RfD$ (2)

式中,HQ即危害商,为日均暴露剂量与参考剂量的比值。当HQ < 1时,认为其非致癌健康风险水平是可以接受的;反之,则认为存在非致癌健康风险[9]CDI为某毒物经某途径的日均暴露剂量,mg/(kg·d);RfD为某毒物经某途径的参考暴露剂量,mg/(kg·d)。目前尚无国际公认的MC-LR的RfD,根据美国环保署指导建议,在无RfD的情况下,可以采用每日可耐受摄入量(tolerable daily intake,TDI)代替。根据WHO的推荐,MC-LR的TDI为0.04 μg/(kg·d)[10]

2   结果

2.1   水源水MC-LR污染的非致癌健康风险

表 1是我国水源水中MC-LR污染情况和非致癌健康风险评价结果。结果显示,自1998年4月到2016年6月间在我国太湖、巢湖、淀山湖、滇池、长江、珠江等大多数主要的水源水体中都检出MC-LR,其浓度范围为未检出(ND)~54.898μg/L,HQ范围为0~50.996。对不同水体类型水源水分析可以发现,1998年4月至2015年11月间湖泊(水库)水中MC-LR浓度范围为ND~ 54.898 μg/L,HQ范围为0~50.996;1998年8月至2016年6月间江河水中MC-LR浓度范围为ND~1.360 μg/L,HQ范围为0~1.263;1998年7月至2015年8月井水中MC-LR浓度范围为ND~0.780 μg/L(其中所有深井水中未检测出MC-LR),HQ范围为0~0.725。

表1

我国水源水中MC-LR污染状况和危害商(HQ)

2.2   饮用水MC-LR污染的非致癌健康风险

表 2是我国饮用水中MC-LR污染情况和非致癌健康风险评价结果。结果显示,自1998年4月到2015年11月我国饮用水中MC-LR浓度范围为ND~1.270 μg/L,HQ范围为0~1.180。对不同类型饮用水分析发现,1998年4月至2014年9月间自来水出厂水中MC-LR浓度范围为ND~1.270 μg/L,HQ范围为0~1.180;1998年8月至2015年8月间自来水末梢水中MC-LR浓度范围为ND~0.860 μg/L,HQ范围为0~0.799;2009年7月至2014年9月间市售瓶(桶)装水中MC-LR浓度范围为ND~0.795 μg/L,HQ范围为0~0.738。

表2

我国饮用水中MC-LR污染状况和危害商(HQ)

3   讨论

根据国际癌症研究中心(International Agency for Research on Cancer,IARC)的划分,目前MC-LR为2B类物质,即可能对人体致癌,在动物实验中发现的致癌性证据尚不充分,对人体的致癌性的证据有限。所以本研究仅对我国水源水和饮用水中MC-LR污染进行非致癌健康风险评价。

针对水源水的研究显示,有关MC-LR污染数据的57篇文献中有44篇水源水HQ都小于1,表明这些水源水MC-LR污染产生的非致癌健康风险水平是可以接受的,其余13篇文献中水源水(包括太湖、滇池、赣江某城市段等)HQ最大值都大于1,说明这些水源水体某些时段都存在MC-LR污染产生的非致癌健康风险。对HQ数值最大(1999年8月太湖水样测得值)的水源水体MC-LR污染情况进行详细分析发现,该水源水1999年5月至2000年4月之间MC-LR浓度年均值为4.759 μg/L[19],其年平均HQ为4.736,说明排除可能存在的个别时期个别样本检出的极值影响,该水源水全年存在非致癌健康风险,而且健康风险较高。对水源水分布地点分析可以看出,我国水源水MC-LR污染主要发生在秦岭淮河以南地区,这可能与这些地区温暖潮湿的环境适宜水体中藻类生长有关。

不同水体类型水源水MC-LR污染情况和HQ数据表明,深井水中MC-LR的非致癌健康风险最小;浅井水中MC-LR非致癌健康风险也在可接受范围之内。江河水和湖泊(水库)水HQ最大值都大于1,即都存在非致癌健康风险,但比较两者可以发现,湖泊(水库)水的HQ最大值远大于江河水,这可能与湖泊(水库)水易受到污染且不易消除有关。

对同一水源水不同时间HQ分析发现,水源水HQ最大值随时间存在减小的趋势。其中淀山湖的HQ在2008年之后均小于1;而同样处于水华状态的太湖水2011年HQ最大值明显小于2007年。这可能与我国湖泊(水库)营养状态得到改善有关。中国环境状况公报显示,2007年富营养湖泊占53.8%,其中重度富营养湖泊(水库)占7.7%,中度富营养占11.5%,轻度富营养占34.6%[68]。而2016年富营养湖泊(水库)占23.1%[69],与2007年相比富营养化状态得到改善。

针对饮用水的研究显示,MC-LR污染也主要发生在秦岭淮河以南地区,其HQ最大值大于1,表明我国饮用水也存在MC-LR污染导致的非致癌健康风险。其中出厂水HQ最大值(根据上海西岑水厂出厂水2003年10月的水样检测结果[15]计算得出)大于1,提示我国部分供水系统出厂水某些时段存在MC-LR污染导致的非致癌健康风险。而水厂末梢水和瓶(桶)装水HQ数值都小于1,说明其非致癌健康风险水平都是可以接受的。但值得注意的是,目前我国市售瓶(桶)装水中MC-LR污染的检测数据很少,而且市售瓶(桶)装水HQ最大值大于大部分末梢水,提示需要对瓶(桶)装水中MC-LR污染导致的非致癌健康风险重新认识并引起关注。

对同一供水系统的水源水、出厂水和末梢水HQ数据进行分析可以看出,当太湖水厂等水源水HQ数值远大于1时,其出厂水HQ数值小于1,显示水厂供水处理系统减小了水源水MC-LR污染导致的非致癌健康风险。而出厂水和末梢水的HQ并未出现大幅变化,提示水厂输水系统并未增加MC-LR污染的非致癌健康风险。

本研究收集整理了我国已发表文献中水源水和饮用水中的MC-LR浓度检测数据,并进行了非致癌健康风险评价和比较,但这些数据检测并未采用统一的检测方法,而是以ELISA和色谱分析法两种方法为主。其中高效液相色谱法及液相色谱/质谱联用法是定量检测和分析MC-LR浓度最经典、可靠的技术,检测限在微克级以下,准确度和选择性较高,但预处理过程烦琐,设备昂贵。ELISA方法灵敏度高,操作方便,但受多种干扰因素的影响,易产生假阳性结果,而且商品化试剂盒品种较多,其可靠性有待检验。

因为目前国际上只有MC-LR有TDI数值,尚没有其他MCs亚型的TDI,所以本研究仅对水源水和饮用水中MC-LR污染进行了非致癌健康风险评价。然而MC-LR只是水体中蓝藻产物的一种,实际上许多水体中都存在MC-RR等其他亚型,甚至这些亚型才能是该水体中主要的MCs亚型,但是这些毒素导致的健康风险研究很少,建议加强水源水和饮用水中其他MCs亚型的健康风险研究,以便更加全面科学地评价MCs的健康风险。

综上所述,我国水源水中的湖泊(水库)水、江河水以及饮用水中的水厂出厂水都存在MC-LR污染导致的非致癌健康风险,建议持续加强水源水和饮用水MC-LR污染的监测和防护,尤其是存在非致癌健康风险的湖泊(水库)水、江河水和水厂出厂水。此外,值得注意的是,市售瓶(桶)装水中MC-LR污染导致的非致癌健康风险水平并不比末梢水小。随着我国瓶(桶)装水消费量越来越大,迫切需要对其进行MC-LR污染导致的非致癌健康风险研究。

表1

我国水源水中MC-LR污染状况和危害商(HQ)

Table 1
表2

我国饮用水中MC-LR污染状况和危害商(HQ)

Table 2

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[基金项目] 国家自然科学基金资助项目(编号:81230064)

[作者简介] 吕晨(1983-), 男, 硕士生; 研究方向:微囊藻毒素对人群健康危害及风险评估; E-mail: 93437510@qq.com

[收稿日期] 2018-04-22 00:00:00.0

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我国水源水与饮用水微囊藻毒素-LR非致癌健康风险研究

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